博亚研究团队解析单个团簇在反应中动态结构演变—新闻—科学网

华东理工年夜学化学与份子项目学院、费林加诺贝尔奖科学家结合研究中央传授马巍课题组与吴新平课题组互助，于原子程度上摸索了纳米团簇非凡性子的布局根蒂根基与蜕变纪律，构建了原位、动态、高分辩电化学表征要领精准获取纳米团簇的动态催化活性，为展现新型纳米团簇非凡布局与怪异机能之间的明确构-效瓜葛提供了新要领。相干研究揭晓在《美国化学会志》。

外貌配体掩护的超小金属纳米团簇具备原子级尺寸，和切确可控的几何以及电子布局，于现代催化科学中具备主要的研究以及运用价值。然而，今朝对于催化剂活性位点的认知年夜部门逗留于“静态”不雅念上，并无深切剖析团簇于反映前提下的动态布局蜕变。

研究团队成长了可捕捉单个团簇的纳米空腔电极，于皮安级电流分辩以及亚毫秒级时间分辩下，及时监测单个彻底配体掩护的Au25纳米团簇对于氧还原反映（ORR）动态电催化活性。于反映历程中，研究职员不雅测到单个Au25纳米团簇具备持续的“ON-OFF”催化活性切换以及“ON”状况颠簸的特性电流旌旗灯号，并发明纳米团簇外貌发生了配体份子的可逆解离以及内部Au核的动态布局蜕变。经由过程进一步联合频谱阐发以及份子动力学模仿注解，ORR反映中Au25团簇于彻底被配体掩护（反映活性位点难以袒露，出现无活性“OFF”状况）以及配体部门“脱落”（袒露出金属反映活性位点，出现颠簸的高活性“ON”状况）之间发生可逆的动态“成”-“断”键举动，这来历在Au25团簇的Au核布局于反映前提下不停旋转，和溶剂份子对于配体的物理空间限定等要素的配合作用。

单个Au25纳米团簇的捕捉以及动态电催化举动监测。图片来历在《美国化学会志》

相干论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c03939

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